Московский Екатерининский институт благородных девиц основан в 1802 году по инициативе императрицы Марии Фёдоровны, матери правившего тогда императора Александра I, с 1796 года начальствовавшей над Воспитательным обществом благородных девиц. Учебная программа включала: русскую словесность, Закон Божий, французский и немецкий языки, арифметику, географию, историю общую и естественную, физику. Кроме того преподавались музыка, рисование, рукоделие. Серьёзное внимание уделялось самостоятельному творчеству учащихся. Режим дня был строг и насыщен. Ученицы вставали в 6 часов утра и, с перерывами, занимались до 8 часов вечера. По первоначальному уставу Екатерининское училище принимало на обучение девушек из малообеспеченных дворянских семей, однако уже в 1804 году при нём создали мещанское отделение для девиц прочих сословий. Институтский курс разделялся на два класса, меньший и старший; в каждом ученицы должны были пробыть по три года; в классах было по три отделения: 1-е, 2-е и 3-е — в старшем, 4-е, 5-е и 6-е — в меньшем. Мещанское отделение просуществовало до 1842 года, когда его выделили в самостоятельное Мещанское училище, на основе которого, в свою очередь, в 1891 году открыли Александровский женский институт, размещавшейся на Новой Божедомке. Оба московских женских института, Екатерининский и Александровский, к 1917 году принадлежали Ведомству учреждений Императрицы Марии. 4 марта 1917 года Ведомство было упразднено, его учреждения были подчинены Министерству народного просвещения, а Канцелярия ведомства переименована в Управление Мариинскими благотворительными и учебными заведениями. 12 мая 1917 года Ведомство было включено в состав Министерства государственного призрения.
12 декабря 1917 года все учреждения бывшего Ведомства по управлению детскими приютами были упразднены, и 23 февраля 1918 года переданы в ведение Народного комиссариата просвещения. Здание, в котором разместили Екатерининский институт, первоначально принадлежало графу Салтыкову, который построил себе «загородный двор» с палатами и регулярным парком. В 1777 году имущество это взяли в казну, и открыли здесь Инвалидный дом для офицеров и солдат с домовой церковью. К открытию училища дом перестроил архитектор Доменико Жилярди. Во время пожара 1812 года здание было повреждено, и в 1826—1827 годах Д. Жилярди и А. Г. Григорьев реконструировали его в формах позднего классицизма Перед зданием в 1818 году разбили площадь, получившую по институту название Екатерининской (ныне Суворовская площадь, 2); за ним устроили Екатерининский парк с прудом. В 1830 году, 14 сентября, митрополит Филарет освятил Екатерининскую церковь, размещённую в левом, западном крыле здания.
С 1928 года (1925 г. — у Сытина) в здании разместился Центральный дом Красной Армии (ныне Центральный дом Российской Армии).