В настоящее время теплая церковь в честь Воздвижения Креста Господня – самая ранняя из сохранившихся каменных построек монастыря. В 1735 году к ней был пристроен придел во имя Симеона и Анны, но за XVIII столетие его трижды переименовывали, пока в 1818 – не освятили во имя иконы Толгской Богоматери. В 1867 году в алтарной части храма был устроен придел во имя Александра Невского – в память чудесного спасения императора Александра Николаевича 4 апреля 1866 года. В 1815-1816 годах ярославский резчик Кузьма Гаврилов Столярев за 625 рублей исполнил, а Михаил Петров Столярев за 1350 рублей вызолотил для этого храма новый иконостас «в мавританско-готическом стиле». В 1838 году церковь подверглась переделкам: были растесаны окна, повышены своды, убраны внутренние столбы, верхние участки храма украшены стенным письмом. В 1892 году Воздвиженскую церковь расписали полностью масляными красками. Большое каменное строительство в обители велось при самом известном толгском игумене Гордиане (1673-1700), в это время в основном и сложился современный ансамбль монастыря.

Т.А. Рутман «Храмы и святыни Ярославля», 2-е изд., 2008 г.

После 1928 года в Крестовоздвиженском храме устроили на втором этаже клуб, в котором работали различные кружки, духовой окестр и кукольный театр, на первом же этаже многострадального храма в разное время размещались кухня, общежитие, школа... В 1937 году для демонстрации фильмов в клубе установили новую широкоформатную аппаратуру. Просмотру кинофильмов мешали металлические стяжки, которые бросали тень на экран. Их срезали автогеном, после чего под давлением тяжёлого купола на потолке и на стенах стали появляться трещины. В 1960-х годах стяжки попытались восстановить, но, недолго простояв, они лопнули, и произошло обрушение сводов. Вследствие варварской эксплуатации к 1970-м годам здание пребывало в самом плачевном состоянии. Дело в том, что устроители клуба срезали металлические конструкции, снижавшие нагрузку на стены, поскольку те мешали победившему пролетариату смотреть кино (а кино было, как мы помним, важнейшим искусством - гораздо важнее древнерусского зодчества). Около пятидесяти лет храм простоял непокрытым. Возможность восстановления храма даже ставилось под сомнение. Тем не менее, Крестовоздвижденская церковь была отреставрирована к 1999 году и 26 сентября 1999 года храм был освящён архиепископом Ярославским и Ростовским Михеем.

Из журнала "Православные монастыри. Путешествие по святым местам". Выпуск №31, ООО "Де Агостини", 2009